В педагогических статьях журнала «Ясная Поляна» (1862) он попытался научно осмыслить уникальную ситуацию психологического развития и становления человека («закон движения вперед образования»), выявить этапы и условия, личностно-деятельностную и аксиологическую природу становления субъективности, предвосхитив идею о зоне ближайшего развития. При этом Толстой отмежевался от психофизического параллелизма, угадывая необходимость целевых и ценностных детерминант психологического развития, заявляя о единственном вечном законе, написанном в сердцах людей, законе прогресса или совершенствования, способности человека к самоизменению, саморазвитию при ориентации на христианский образ человека.

Недаром писатель закончил первую вступительную статью журнала «Ясная Поляна» словами о том, что он дерзнул нарушить спокойствие педагогов-теоретиков и высказать столь противные (противоречащие) им убеждения. Он видел цель в обосновании, «приложимости и законности» своих убеждений, что и было осуществлено как в теории, так и на практике.

Педагогическая деятельность обострила духовное зрение писателя, подтолкнула к своеобразному эксперименту на поприще столь дорогого ему народного образования, основанного на желании «спасти тонущих» — будущих Пушкиных, Остроградских, Филаретов, Ломоносовых и понять, почему существовавшая народная школа не стремится к этому.

«Начиная учить детей в русской деревне, — откровенно писал он, — я не мог, не бывши набитым дураком, принять в основании ни немецко-протестантскую лютеровскую систему, ни классическую, ни иезуитскую, ни новейшую теоретическую систему воспитания. Еще менее мог я серьезно принять за систему славянский курс букваря, часовника и псалтыря и связанные с этим курсом семинарские приемы» (Толстой Л.Н. Полн. собр. соч.: В 90 т. Т.6. С.403).

Исследовательское пространство педагогических исканий и деятельности было столь обширно, что позволило Толстому творчески заимствовать, переосмысливать множество продуктивных идей, уже высказанных до него, и в то же время действительно сказать то, что до него никто не сказал.

В «Опыте и свободе» толстовский «критериум» — понимание условий полноценного психологического развития человека — синтезировал ряд идей отечественной философской и философско-религиозной мысли, немецкой классической философии. Так, Толстой использовал положения отечественной философской мысли о познании в «действовании», онтологизации морали, об ограниченности той формы понятия «разум», которая родилась в недрах западной философской мысли. Идея всеединства, намеченная в 50-е годы в философии А.С. Хомякова и И.В. Киреевского, была подхвачена Толстым для объяснения аксиологического, стержневого центра личности, глубинного внутреннего «Я».

Педагогическая деятельность Толстого — «поэтическое», «прелестное дело», «страстное увлечение» — позволила ему увидеть и понять то, что не сознавалось даже столь знаменитыми его современниками (А.Дистервег, Н.Г. Чернышевский, К.Д. Ушинский). Связаны ли ответы на вопрос «чему и как учить?» с уровнем умственного и нравственного развития детей, с развитием собственно человеческих характеристик? В чем состоят эти собственно человеческие характеристики? На основе каких методических рекомендаций, педагогических и философских теорий происходит ориентировка учителей-практиков? Толстой пришел к выводу, который не был понят его современниками: преподавательская деятельность искажена, направлена на ложные цели. Необходима «новая философия», «новое сознание», т.е. практически новое понимание сущности человека и иное понимание целей обучения и воспитания, связанных со становлением собственно человеческого в человеке.